
水系锌锰电池因其安全性高、成本低而被认为是柔性与可穿戴储能的重要候选体系,但其能量密度长期受限于二氧化锰仅参与单电子反应,活性物质利用率偏低。理论上,Mn2+/MnO2双电子转化可显著提升放电电压与比容量,是突破锌锰电池体系能量密度瓶颈的关键途径,然而该反应高度依赖稳定的强酸性环境,在传统液态酸性电解质中易引发电解液泄漏、界面失稳以及锌负极析氢等问题,严重制约其实际应用。尽管水凝胶电解质在安全性和形态稳定性方面具有优势,但现有体系普遍缺乏对质子浓度的持续调控能力,难以在整个充放电周期中维持Mn2+/MnO2双电子转化反应的稳定运行。
近日,betway88西汉姆联姚亚刚教授团队提出了一种新型酸性凝胶电解质策略,成功实现了全周期可逆的Mn2+/MnO2双电子转化反应,显著提高了准固态锌锰电池的能量密度。该设计构建了一种由聚(2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸)(PAMPS)与聚丙烯酰胺(PAM)组成的酸性水凝胶电解质,其含有丰富的磺酸基团作为质子库,在电池运行过程中维持稳定的酸性环境,同时促进阳离子的快速传输,为MnO2正极的双电子转化反应提供了必要条件。与此同时,研究团队采用聚合物包覆策略构筑了聚合物保护的锌负极(P-Zn),有效抑制了酸性环境下锌负极的析氢副反应,显著提升了负极的界面稳定性。得益于酸性水凝胶电解质与聚合物包覆锌负极的协同作用,构建的P-Zn||MnO2电池在整个工作过程中实现了Mn2+/MnO2双电子转化反应。该体系展现出优异的电化学性能,在10 A g-1的高电流密度下可提供592.9 mAh g-1的比容量,放电电压高达1.9 V,能量密度达到762.6 Wh kg-1,功率密度为13821.8 W kg-1,并可维持1000次循环的优异循环稳定性。

示意图1:基于PAMPS/PAM的P-Zn||MnO2电池的优势。

图1:PAMPS/PAM酸性水凝胶的设计及其对Mn2+/MnO2双电子转化的影响机制。


图4:准固态锌锰电池的电化学性能。

图5:准固态锌锰电池的高能量、功率密度机理以及柔性纤维电池应用测试。
相关研究工作以“Acidic Hydrogel Enables Full-Period Mn2+/MnO2 Conversion in High-Energy Quasi-Solid-State Zn-MnO2 Batteries”在国际知名期刊Advanced Materials上发表。该工作得到了国家自然科学基金项目(52561160149、T2550097、52402040)、国家自然科学基金联合研究计划(N_CityU156/25)、国家重点研发计划项目(2024YFE0109200)、中央高校基本科研业务费专项资金(2024300440)、深圳市科技项目(JCYJ20250604190115021)、广东省基础与应用基础研究基金项目(2025A1515011098)、河南省高等教育机构青年骨干教师培训项目(Prof. Chaowei Li)的支持,同时也得到了固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心以及江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室的大力支持与帮助。betway88西汉姆联硕士研究生庄武彬为本文第一作者。
文章链接:https://doi.org/10.1002/adma.202522827


