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锂-氧气电池虽具有高达3600 Wh kg^-1的理论比能量，但其实际应用仍面临多重挑战：放电容量有限、充电过电位偏高、单线态氧（¹O₂）引发的副反应，以及可溶性催化剂向负极迁移所导致的穿梭效应，进而造成性能衰减和锂的不可逆损耗。为应对上述问题，理想的策略是在电解液中引入三类可溶性添加剂：即用于调控氧气溶液介导路径的催化剂、具有电荷转移功能的氧化还原介质，以及活性氧物种的清除剂。然而，这种多重添加剂体系在实际工况下是否能够彼此相容，以及各组分能否协同发挥预期作用，仍存在较大不确定性。即使这些功能得以实现，也无法从根本上解决穿梭效应所带来的不稳定问题。针对这一局限，研究团队提出了一种创新性策略：将能够捕获超氧自由基的基团与促进Li₂O₂分解的氧化还原介质，通过化学键合的方式引入长链分子骨架（图1a, b）。所构建的长链分子既保留了各官能团的原有功能，又因其较大的分子尺寸，能够有效阻止其穿过隔膜迁移至锂负极表面（图1c），从而在根源上抑制由穿梭效应引发的副反应。

图1以P-TEMPO-TPA为可溶催化剂的Li-O₂电池示意图及机理图。（a） 在放电过程中，富电子TPA通过与O₂^•−相互作用促进溶液介导的Li₂O₂形成，从而增加放电容量。（b）充电过程中，氧化后的TEMPO可以氧化Li₂O₂产生O₂，从而减少充电过电压。（c） 长链骨架的较大尺寸抑制了P-TEMPO-TPA分子穿梭到锂阳极。同时，TPA基团还能有效将活性氧¹O₂淬灭至³O₂，从而减少了副反应。

基于此，研究团队通过氨基-环氧开环反应，将2, 2, 6, 6-四甲基哌啶-1-氧基（TEMPO）和三苯胺（TPA）官能团策略性地引入聚乙二醇二缩水甘油醚（PEGDGE）骨架，成功设计并合成了一种可溶性长链催化剂，命名为P-TEMPO-TPA（图2a）。将该可溶性长链催化剂应用于锂-氧电池时，其分子结构赋予三个关键功能：（i）TPA基团可有效与超氧根离子相互作用，将放电机制转向溶液介导途径，从而将电池容量显著提升35倍（达4.69 mAh cm^-2），同时抑制单线态氧（¹O₂）诱导的副反应；（ii）TEMPO基团作为高效氧化还原介体，在低至3.65 V的充电电位下催化Li₂O₂分解（图2b, c）；（iii）长链结构（约600 nm）表现出有效的尺寸阻挡特性，在保持系统稳定性的同时，阻止了其向锂负极的穿梭。这种可溶性长链催化剂的实际应用使得Li-O₂电池实现了卓越的性能指标，在0.27 mAh cm^-2容量下稳定循环350次，并在1.2 mAh cm^-2的高容量下维持了100次循环。（图2d, e）。此外，基于该催化剂组装的软包电池也表现出稳定的循环性能（图2f）。该工作展示了长链可溶催化剂在锂-氧气电池实际应用中的巨大潜力。

图2以P-TEMPO-TPA可溶性催化剂的Li-O₂电池的电化学性能。（a） P-TEMPO-TPA的分子结构。（b）在0.2 mA cm^-2电流密度下，使用空白TEGDME电解液和P-TEMPO电解液，以碳纸（CP）为电极的Li-O₂扣式电池的深度放电-充电曲线。（c） 在0.2 mA cm^-2电流密度下，使用P-TPA电解液和P-TEMPO-TPA电解液，以碳纸（CP）为电极的Li-O₂扣式电池的深度放电-充电曲线。（d）使用P-TEMPO电解液和P-TEMPO-TPA电解液的Li-O₂扣式电池在面积容量0.274 mAh cm⁻²时循环性能。（e）使用P-TEMPO-TPA电解液的Li-O₂扣式电池在面积容量1.2 mAh cm⁻²时循环性能。（f）使用P-TEMPO-TPA电解液的Li-O₂软包电池的循环性能。

相关研究以“Designing Multifunctional Catalysts for Lithium-Oxygen Batteries via an Amine-Epoxide Ring-Opening Reaction”为题，于2026年3月4日在J. Am. Chem. Soc.上在线发表。betway88西汉姆联​betway88西汉姆联何平教授与周豪慎教授为论文通讯作者，betway88西汉姆联​betway88西汉姆联助理教授李伟和化学学院马琰为该论文的共同第一作者。以上研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省自然科学基金、江苏省重点研发计划、江苏省碳达峰碳中和科技创新专项资金等项目的资助，同时也得到了固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心、江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室和betway88西汉姆联储能材料与技术中心等单位的支持。